上海交通大学学报

上海交通大学学报, 2023, 57(7): 899-909 doi: 10.16183/j.cnki.jsjtu.2022.113

新型电力系统与综合能源

黏合物质与压缩变形对燃料电池气体扩散层孔隙结构和气体渗透特性的影响

廖屹峰, 李伟鹏,

上海交通大学 航空航天学院,上海 200240

Effect of Binder and Compression on Pore Structure and Gas Permeability of Gas Diffusion Layer in PEMFC

LIAO Yifeng, LI Weipeng,

School of Aeronautics and Astronautics, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China

通讯作者: 李伟鹏,副教授,博士生导师,电话(Tel.):021-34208076;E-mail:liweipeng@sjtu.edu.cn.

责任编辑: 王历历

收稿日期: 2022-04-18   修回日期: 2022-05-31   接受日期: 2022-06-23  

基金资助: 国家重点研发计划(2020YFB1505500)
国家重点研发计划(2020YFB1505503)

Received: 2022-04-18   Revised: 2022-05-31   Accepted: 2022-06-23  

作者简介 About authors

廖屹峰(1998-),硕士生,从事多孔介质内孔隙尺度的流动研究.

摘要

在气体扩散层(GDL)生产过程中,疏水黏合处理和装配压缩变形导致GDL孔隙结构和渗透特性发生变化.首先基于随机重构算法,建立一种添加黏合物质和施加不均匀压缩的GDL建模方法;然后利用格子玻尔兹曼数值仿真气体单相流动,研究黏合物质与压缩形变对燃料电池GDL孔隙结构和气体渗透特性的影响规律.计算结果表明:黏合物质与压缩形变均会导致气体扩散小尺寸孔隙结构占比增大,整体孔隙率减小;GDL的渗透率变化趋势与孔隙率一致,均降低,变化规律基本符合理论预测关系;当孔隙率相近时,压缩变形是导致的渗透率降低的关键因素.

关键词： 气体扩散层; 黏合物质; 压缩变形; 孔隙结构; 渗透率

Abstract

During the production of gas diffusion layer (GDL), hydrophobic binding treatment and assembly compression lead to changes in pore structure and permeability. In this paper, a GDL model based on stochastic reconstruction is developed with binder and inhomogeneous compression. Single-phase flow of gas is simulated by utilizing the Lattice Boltzmann method and the effect of binder and compression on pore structure and permeability of GDL is explored. The results show that both the binder and the compression cause porosity to decrease and small-scale pore volume to increase, leading to the shrink of permeability. The change is basically consistent with the theoretical relationship between porosity and permeability. Moreover, the decrease of permeability caused by compression is higher than that caused by binder when porosity is similar.

Keywords： gas diffusion layer (GDL); binder; compression; pore structure; permeability

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本文引用格式

廖屹峰, 李伟鹏. 黏合物质与压缩变形对燃料电池气体扩散层孔隙结构和气体渗透特性的影响[J]. 上海交通大学学报, 2023, 57(7): 899-909 doi:10.16183/j.cnki.jsjtu.2022.113

LIAO Yifeng, LI Weipeng. Effect of Binder and Compression on Pore Structure and Gas Permeability of Gas Diffusion Layer in PEMFC[J]. Journal of Shanghai Jiaotong University, 2023, 57(7): 899-909 doi:10.16183/j.cnki.jsjtu.2022.113

质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有效率高、污染低和噪声小等特点,受到学术界和工业界的广泛关注[1⇓-3].气体扩散层(Gas Diffusion Layer, GDL)是质子交换膜燃料电池的关键组成部件,起到结构支撑、透气渗水和传导电子等作用[4].GDL的渗透性与层内气体负压梯度直接关联,液态水在GDL内不断积累[5]会导致电堆性能降低,甚至发生水淹现象,危害电池安全与寿命[6].

在燃料电池制备过程中,诸多因素会影响气体扩散层的孔隙结构和渗透特性.疏水黏合处理和装配压缩变形是导致GDL孔隙结构发生变化的关键因素.为提升GDL的疏水性能,制备过程中常进行疏水黏合处理,黏合物在碳纸纤维表面附着堆积,改变孔隙结构分布.目前,已有许多黏合物建模方法被提出.例如Daino等[7]采用封闭球模型表征黏结物在GDL孔隙中的附着;Burganos等[8]采用一种纤维交叉网状黏合物建模方法;Thiedmann等[9]采用概率分布方法,将纤维边缘一定距离内的区域定义为黏合区;Gaiselmann等[10]通过预设黏合物的体积分数,将黏合物均匀填入相邻纤维之间.膜电极装配过程中,由于GDL受外力压缩发生形变,会导致渗透率和接触电阻降低[11].Chen等[12]基于球形团聚体假设,研究GDL非均匀变形对气体渗透率分布的影响.Chippar等[13]开发一种具有侵入流道属性的GDL非均匀压缩模型,发现压缩加剧GDL内氧浓度、水和电流密度的不均匀程度.Li等[14]建立三维GDL压缩模型,利用有限元方法研究GDL压缩变形对蛇形流道电池性能的影响.Bao等[15]通过分析有效扩散系数、固有渗透率和有效电/热传导系数,定量评估压缩变形对GDL纤维结构和传质特性的影响.通过实验研究, GDL最佳压缩比、最佳肋板宽度[16]等参数被提出,优化了接触电阻和渗透率的匹配关系.

目前关于GDL的数值研究主要集中在GDL碳纸结构对GDL液态水输运能力以及电池性能的影响,综合考虑黏合物和压缩的研究相对还比较少.若利用实验评估黏合物与压缩对GDL传输参数的影响,研究成本很高,且难以表征GDL内部特殊的流动情况.因此,本文考虑在GDL制造过程中黏合剂添加以及组装过程中的压缩变形,基于随机重构算法[17]建立一种添加黏合物和施加非均匀压缩变形的综合建模方法,使用格子玻尔兹曼方法(Lattice Boltzmann Method, LBM)考察黏合物和非均匀压缩变形对GDL气体传输特性的影响规律.

1 建模与数值方法

1.1 气体扩散层建模方法

GDL通常是厚度为100~400 μm的碳纸,由直径为7~10 μm的脆性碳纤维随机水平堆叠,再由高分子聚合物黏结形成网状基体[18].由于碳纤维在堆叠过程中具有层内随机和层间连续现象,一般认为碳纸在堆叠方向具有各向异性,而在垂直堆叠方向具有各向同性.随机重构建模过程中作如下假设:①碳纤维为长直圆柱体,直径统一,且贯穿整个计算域;②允许碳纤维交叉;③黏合物和碳纤维的材料属性相同,均视为固体;④气体传输过程中不发生化学反应.

模型的理论孔隙率计算公式为

φ=1- NM

式中:N为计算域内固体格点数量;M为计算域格点总数.

生成GDL碳纤维结构的流程如图1所示,修改输入参数可以控制模型宏观特征.输入参数包括:样本长度ls、纤维直径df、纤维最大层数Nmax、无黏合且未压缩样本孔隙率φ0;初始计算域内的格点均标记为流体;碳纤维层的厚度等于纤维直径,在每个碳纤维层厚度一半的面上生成一系列圆柱中轴线,如果格点到某一圆柱中轴线的距离小于纤维半径,则将其标记为固体;根据式(1)计算当前层孔隙率φl,当其与φ0的偏差小于1%时,进入下一碳纤维层的建模流程,否则返回生成该层的圆柱中心线步骤,重新设置固体格点;当纤维层数达到Nmax时,建模完成输出模型样本,此时得到的样本仅包括圆柱纤维结构.值得说明的是,该方法可自动调整每层纤维数以满足层孔隙率收敛要求,对于尺寸较大的计算域会使得每层碳纤维数量增大,从而增大计算成本[19].

图1

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图1   GDL重构建模的流程图

Fig.1   Process of gas diffusion layer reconstruction


黏合物主要附着在碳棒表面或沉积在碳棒交叉处.附着在碳棒表面的黏合物将增大碳棒直径;碳棒交叉处的黏合物沉积将减小两层碳棒间的孔隙.因此,添加黏合物会导致扩散层孔隙度降低、孔径减小,而黏合物的比例由碳棒半径增大和碳棒重叠厚度增大共同决定,计算公式为

η= φB-φAφA

式中:φA、φB分别为添加黏合物质前、后GDL的孔隙率.不考虑黏合物与气体反应,认为黏合物仅具有固体的属性标签.

装配过程中,GDL受到来自双极板流道肋板的非均匀压力载荷,使得GDL发生不均匀压缩形变.约定x方向为碳纤维堆叠(压降)方向,定义压缩比ε为x方向GDL厚度的变形程度[20]:

ε= hch0

式中:hc、h0分别为压缩后、前GDL厚度.当GDL受到的压力载荷分布不均匀时,压缩比在GDL内呈不均匀分布,分布函数表示为f(y, z),压缩前格点x方向坐标为x0,压缩后格点x方向坐标为

xc(y, z)=x0f(y, z)

拟合最大和最小压缩的3次样条以控制不均匀压缩程度.压缩后出现碳纤维层上下交错重叠,损失固体格点数量,此时将损失数量记为Ndif.鉴于真实情况下压缩不会减少固体体积,将靠近纤维上下交错处的格点变为固相格点,直到转变点数量达到Ndif.

当设定样本长度ls=200 μm、纤维最大层数Nmax=15、纤维直径df=7 μm、无黏合未压缩样本孔隙率φ0=0.8时,建模输出的GDL几何模型如图2(a)所示;当添加黏合物比例为12%时,样本几何模型如图2(b)所示;在添加黏合物样本基础上施加非均匀压缩,压缩后的几何模型如图2(c)所示.可见,建模方法能够正确反映添加黏合物和施加非均匀压缩特征.

图2

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图2   随机重构建模的气体扩散层几何模型

Fig.2   Geometry of gas diffusion layer by stochastic reconstruction


GDL微观结构复杂,其孔径从几微米到几十微米随机分布,孔隙近似于不规则多面体构型.孔隙结构及其分布情况显著影响多孔体渗透特性,需要统计孔径分布进一步了解GDL的孔隙结构特征[21].常用的多孔材料孔径分布测定方法包括断面观测法、气泡法、压汞法、气体吸附法、悬浮液过滤法、X射线小角度散射法等[22],均需要对多孔介质直接进行实验测量.基于“断面观测法”基本原理建立一种统计孔径分布的数值方法.图3展示了截取GDL断面与孔隙位置提取的方法:在厚度方向上获取GDL截面并对每个截面上孔的位置进行提取,计算与区域具有相同面积的圆的直径保存为该孔的孔径D,通过判断孔径是否属于某一孔径分段区间来分类所有的孔,每个孔径分段区间长度保持一致,需人为设定.对于从断面上提取到的所有孔,首先统计孔的总数,然后统计满足不同孔径区间的孔的数量,计算满足不同孔径区间的孔的数量分别占孔的总数的比例得到孔径分布Q.

图3

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图3   提取截面孔位置、统计孔径示例

Fig.3   Extraction of pore position and pore structure


1.2 数值方法与验证

采用LBM模拟GDL在厚度方向存在固定压差时的气相稳态流动,在碳纤维堆叠方向的入口和出口设置Zou-He 压力边界条件,其余4个面上设置周期边界条件,在GDL内固体格点上设置反弹边界条件.

以D3Q19模型为例,LBM速度分布的演化方程表示为

fi(x+ciΔt, t+Δt)=fi(x,t)-ω fi(x,t)-fieq(x,t), i=0, 1, …, 18

式中:fi、fieq为离散格子速度i分量方向上的粒子速度分布函数和平衡速度分布函数;t为时间;Δt为时间步长;ω为松弛频率;ci为格子速度.

平衡分布函数表示为

fieq(x, t)=wiρ 1+ciucs+(ciu)22cs-u22cs

式中:cs为声速;wi、ρ、u分别权重因子、流体密度和流体速度,可表示为

wi= 19,i=0118,i=1,2,…,6136,i=7,8,…,18
ci= 0,　　　　i=0(±1,0,0),(0,±1,0),　(0,0,±1),　　i=1,2,…,6(±1,±1,0),(±1,0,±1),　(0,±1,±1),　i=7,8,…,18
ρ= ∑i=018fi
u= ∑i=018ficiρ

为验证LBM方法,模拟简单立方球体堆积和体心立方球体堆积多孔介质流动,并利用达西定律计算相应渗透率.根据达西定律,渗透率的计算公式为

K= νLΔpu-

式中:υ为运动黏度;Δp为压降;L为压降方向的计算域长度;u-为平均流速.另外,Kozeny-Carman半经验公式[23](以下简称KC关系式)是一种常用的预测圆球颗粒多孔介质渗透率的公式:

K= db2φ3C(1-φ)2

式中:db为圆球直径;C为经验常数.

图4展示了无量纲渗透率K/d2的LBM计算值和KC关系式预测值的对比结果.由图可见计算结果与理论预测吻合,大孔隙率出现偏差是由于KC关系式根据小孔隙率密集球堆积测量而得[24],表明LBM计算结果可靠.

图4

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图4   无量纲渗透率的模拟值、KC公式理论值的对比

Fig.4   Comparison of non-dimensional permeability of LBM simulation value and KC theoretical value


2 结果与分析

2.1 黏合物质的影响

首先不考虑压缩变形,单独分析黏合物对孔隙结构和渗透率的影响规律.设定黏合物比例η=6%,12%,18%,24%,为减小随机建模导致的几何模型差异,分别开展5次建模仿真,取平均结果进行讨论.对比时用δφ、δK分别表示孔隙率、渗透率的相对变化量,其中φc、Kc分别表示添加黏合物前的孔隙率和渗透率,φd、Kd分别表示添加黏合物后的孔隙率和渗透率.

δφ= φc-φdφc
δK= Kc-KdKc

图5展示了黏合物比例对孔径分布和孔隙率的影响.图5(a)显示随着黏合物比例增大,中小孔径结构(D≤30 μm)占比增大,而大孔径结构(D>30 μm)占比减小,与预期添加黏合物使孔径减小的结果一致,证明建模方法的有效性.图5(b)显示随着黏合物比例的增大,孔隙率不断减小,黏合物比例与孔隙率下降速率近似于一种线性关系,当η=6%,12%,18%,20%时,孔隙率相对减小比δφ分别为6.08%、12.31%、17.65%、24.14%.

图5

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图5   黏合物比例对孔隙结构的影响

Fig.5   Effect of binder volume on pore structure


图6(a)展示了黏合物对渗透率的影响,随着黏合物比例的增大,渗透率不断减小,但下降速率减缓;当黏合物添加比为6%、12%、18%、24%时,渗透率相对下降比δK分别为31.53%、47.64%、58.81%、70.29%.为进一步探究黏合物的影响,重新建模调整层纤维数,生成新的无黏合物样本,使得其孔隙率与有黏合物样本的孔隙率相同,即在保证孔隙率相同的条件下获得了两个有或无黏合物样本.图6(b)展示了孔隙率为0.785、0.735、0.685、0.635时有、无黏合物的GDL渗透率变化趋势,并与理论预测结果进行对比.理论预测分别采用Nabovati等[25]和Koponen等[26]提出的预测碳纤维多孔介质渗透率方法:

K=0.491 df2.020.92571-φ-12.31
K= 5.55(df/2.0)2exp[10.1(1-φ)]-1

式中:df为纤维直径.由图6(b)可见,无黏合添加时样本的孔隙率-渗透率关系与Nabovati的理论预测更为符合,仅当孔隙率小于0.7时与Koponen理论预测更为贴近.添加黏合物后,孔隙率与渗透率关系分布趋势与Nabovati理论预测较为贴近.孔隙率为0.785、0.735、0.685、0.635时,含黏合物的样本的渗透率计算结果高于理论预测值和无黏合物样本的计算结果.图7展示了4组孔隙率相同的条件下有、无黏合物的GDL孔径分布情况.发现在保证孔隙率相同时,相比于无黏合物的GDL样本,添加黏合物的GDL样本小孔径占比减小、大孔径占比增大.这是由于黏合物以附着和堆积形式存在于纤维表面和交叉处,难以对孔隙结构产生根本改变,而无黏合物样本为保持相同孔隙率需要添加更多纤维,更容易改变孔隙结构.孔隙率相同时,添加黏合物的GDL样本小孔径占比小、大孔径占比大;大孔径对气体传输能力强,因此增大了GDL整体的渗透率.

图6

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图6   黏合物对渗透率的影响

Fig.6   Effect of binder on permeability


图7

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图7   相同孔隙率下有、无黏合物的样本的孔径分布对比

Fig.7   Comparison of pore size distribution of samples with the same porosity with or without binder


为分析黏合物对流动特征的影响,将GDL在y-z截面上等分为若干子区域,统计沿压降方向每个子区域上的孔隙率,定义为局部孔隙率[7].图8展示了有、无黏合物的不同GDL样本的局部孔隙率热度图,其中有黏合物样本的比例为18%,图中标注了4个大孔隙区域.图9展示了两种GDL出口面上的速度分布情况,可以发现无论是否添加黏合物,4个大孔区均位于出口面的高速流动区域,即主要流道,只是有黏合物质添加的样本出口面上的流速下降.这是因为添加黏合物质降低了孔隙率,并且使孔径减小,流动经过碳棒时所受阻碍更多.因此,判断局部大孔隙区的位置并结合流体在孔隙中的速度分布云图,可以推断气体主要流道的出现位置,局部孔隙率大的区域常成为入口面或出口面主要流道出现的位置.

图8

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图8   局部孔隙率分布云图

Fig.8   Local porosity distribution of sample


图9

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图9   GDL样本出口面速度分布云图

Fig.9   Velocity distribution at outlet of GDL sample


2.2 不均匀压缩形变的影响

对添加黏合物的GDL样本进行不同程度压缩处理,设置不均匀压缩比区间分别为[0.85,0.95]、[0.8,0.9]、[0.75,0.85]、[0.7,0.8],并与未受压缩的GDL(即压缩比为1)进行对比.理论上压缩比越小,反应压缩程度高,GDL的厚度、孔隙率和大尺寸孔径比例越小.以黏合物比例12%样本为例(其他样本相似),图10(a)展示了不均匀压缩对孔径分布的影响,随着不均匀压缩程度增大,小尺寸孔隙逐渐增多而大尺寸孔隙逐渐减小;图10(b)展示了不均匀压缩对孔隙率的影响,随着压缩程度增大,孔隙率不断减小, 减小速率近似为线性.图11(a)展示了不均匀压缩对渗透率的影响,计算结果表明:不均匀压缩程度与渗透率的降低幅度有关, 当不均匀压缩比

图10

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图10   不均匀压缩对12%黏合物含量的GDL的孔径分布、孔隙率的影响

Fig.10   Effect of inhomogeneous compression on pore size distribution, porosity and permeability of GDL with a binder volume of 12%


图11

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图11   不同黏合物比例下不均匀压缩对渗透率的影响

Fig.11   Effect of inhomogeneous compression on permeability with different binder volumes


为0.85~0.95时渗透率降低18.1%,而在0.8~0.9、0.75~0.85、0.7~0.8时渗透率降低的幅度分别为29.1%、39.2%、45.7%,渗透率的降速出现先快后慢的现象.图11(b)展示了不同黏合物比例的GDL在不同压缩程度下的孔隙率和对应的渗透率计算结果,图中4组不同颜色的标记符号表示GDL样本黏合物比例不同.在黏合物比例相同的条件下,从右至左分布的5个样本点代表施加的压缩程度逐渐加剧,其中右侧样本为无压缩样本.可见在相同黏合物比例下,压缩效应导致孔隙率和渗透率均减小,孔隙率-渗透率变化趋势与Nabovati理论预测更为贴近,但幅值存在差异.Mathias等[27]通过实验测量了Toray-H-060碳纸(孔隙率0.8)的渗透率为8×10-12 m2,压缩比为0.75时渗透率为5×10-12~8×10-12 m2,本文的部分数值结果与该实验结果匹配良好.整体而言,与Nabovati理论预测相比较,黏合物添加比例大的样本渗透率幅值的计算结果偏高.该变化趋势与图6(b)展示的未压缩只添加黏合物样本的计算结果相似,结合图10(a)中压缩对孔径分布的影响类似于图5(a)中黏合物对孔径分布的影响,说明压缩效应对GDL孔隙结构和渗透性能的影响类似于添加黏合物.但需要注意,如图11(b)中黑色矩形框内所示,孔隙率相近时压缩程度大、黏合物比例小的GDL的渗透率低于压缩程度小、黏合物比例大的GDL,这说明孔隙率相近时压缩效应对渗透率的影响程度强于黏合物的影响.

图12展示了压缩前后不同截面上的流速分布情况.如图12(a)所示,在入口面上,压缩没有明显改变高速区域的位置及速度大小.而在靠近出口面的位置,如图12(b)所示,压缩使得一些高速流动的区域面积变小但流速更快,这是因为压缩破坏了原始GDL的“层状”结构,截面上出现一定程度的碳纤维断裂,导致小孔径比例增加,从而减小流动的影响区域,可能引起局部流速的增大.在厚度方向上截取一条主要流道的截面,如图12(c)所示,不均匀压缩部分的纤维结构不再保持圆柱特征,厚度方向流速整体有所下降,而在靠近出口面处流速下降的程度较大;虽然压缩并未明显改变主要流道出现的位置,但使得厚度方向碳纤维接触更紧密,一些局部甚至出现碳纤维黏结,这使黏结区周围的流动受到比较明显的抑制.

图12

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图12   黏合物比例12%的GDL压缩前后不同截面上的流速分布

Fig.12   Flow field due to compression at different slice of GDL with a binder volume of 12%


3 结论

利用LBM流动仿真研究黏合物质与压缩变形对燃料电池气体扩散层孔隙结构和气体渗透特性的影响,主要成果包括:

(1) 基于随机重构算法,新开发一种添加黏合物质和施加不均匀压缩的建模方法,设计“断面测量法”分析孔隙结构,采用“局部孔隙度”分析流动细节特征.

(2) 添加黏合物使气体扩散层中小尺寸孔隙结构占例增大,导致气体扩散层的孔隙率和渗透率降低,孔隙率与渗透率关系基本符合理论预测结果,而在保证相同孔隙率条件下,含黏合物的气体扩散层中小尺寸孔隙占比小于无黏合物扩散层,导致渗透率较高.

(3) 在添加黏合物的基础上施加压缩变形,对孔隙率和渗透率的影响与仅添加黏合物质相似.在黏合物与压缩的共同作用下,气体扩散层内高速流通区域速度幅值明显减小.

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